大阪大学大学院工学研究科の大学院生の本田啓人さん（博士後期課程）、上向井正裕助教、谷川智之准教授、片山竜二教授と三重大学大学院工学研究科 正直花奈子助教（現京都大学）、三宅秀人教授らの研究グループは、従来デバイスと全く異なる材料・構造の波長変換デバイスを提案・作製し、実際に波長229 nmの深紫外光を発生することに成功しました。

近年のコロナ禍を経て、深紫外光による殺菌・消毒が注目を集めています。とくに殺菌・消毒効果が高く人体に無害な220～230 nmの波長帯が望まれていますが、高効率で長寿命の深紫外光源は実用化されていません。波長変換による深紫外光発生が有力な候補ですが、従来の強誘電体結晶デバイスでは実現できません。そのため新規材料・新規構造の波長変換デバイスを新たに開発する必要があります。

これに対して研究グループは、窒化物半導体、特に窒化アルミニウム（AlN）が深紫外光波長変換用結晶に適していると考えました。この物質は、吸収端波長が210 nmと短く、高い光学非線形性と光損傷耐性を有しています。しかし強誘電体結晶デバイスで広く用いられる光軸方向に分極を周期的に反転させた構造を窒化物半導体で実現するのは難しく、深紫外光発生に必要な周期１ μm程度の分極反転構造の結晶成長はほぼ不可能でした。

今回、大阪大学大学院工学研究科の研究グループは、窒化アルミニウムの分極を垂直方向に反転させて積層した新規構造（図１）を提案し、効率よく波長変換できる光導波路断面形状・分極反転位置を設計しました。さらに三重大学の研究グループにより開発された高品質の窒化アルミニウム極性反転積層構造を用いて波長変換デバイスを作製し、実際に第二高調波発生による波長229 nmの深紫外光発生に成功しました。これにより新規構造波長変換デバイスの有効性が示され、殺菌・消毒効果が高く人体に無害な実用的な深紫外光源の実現が期待されます。

本研究成果は、国際科学誌「Applied Physics Express」に、6月19日に公開されました。

図1. AlN極性反転構造を用いた波長変換デバイス

これまで医療機関や公共機関・家庭での殺菌・消毒などの用途には、エキシマランプ（波長222 nm）や深紫外光LED（波長265 nm）が市販されていますが、前者は効率が低く寿命が短い、後者は人体に有害なため応用範囲が限られるといった問題があります。また非線形光学結晶を用いた波長変換による高出力深紫外光レーザが産業用に用いられていますが、これらは上記の用途には向きません。これに対して波長210 nmまで透明で高い光学非線形性と光損傷耐性を有する窒化アルミニウムを用いれば、人体に無害で強い殺菌・消毒効果がある波長220～230 nmの深紫外光を発生する小型で高効率な波長変換デバイスが実現できます。

小型・高効率な波長変換デバイスには主に強誘電体結晶が用いられていますが、これらは深紫外光に対して不透明なため深紫外光発生に適用できません。また従来型の波長変換デバイスでは分極の向きを光波の伝搬方向に短い周期で反転させる必要があり、深紫外光発生に必要な周期１ um程度の分極反転構造を窒化物半導体の結晶成長で実現することはほぼ不可能でした。これに対して大阪大学大学院工学研究科の研究グループは窒化アルミニウムの分極の向きを垂直方向に反転させて積層した新規構造を提案し、三重大学の研究グループで開発された窒化アルミニウム極性反転積層構造を用いて実際に波長変換デバイスを作製し、第二高調波発生による深紫外光発生を試みました。

研究グループでは、結晶の極性が積層方向に反転されたAlN薄膜をコアとした光導波路によって深紫外光への波長変換が可能であることを見いだしました。AlN極性反転構造は結晶成長技術により成膜され、これを用いて半導体の微細加工技術によって光導波路構造を形成し、図２に示すAlN極性反転光導波路を作製しました。このデバイスに波長458 nmのレーザ光を照射したところ、波長229 nmの深紫外光（図３）を発生させることに成功しました。

図2. 作製したAlN極性反転光導波路のSEM像

図3. 検出された深紫外光の信号

この窒化物半導体極性反転積層構造は、第二高調波発生に限らず類似の構造で異なる波長や他の非線形光学効果を応用したデバイスを実現できます。また極性反転回数を増やすことで高効率化も可能なことから、光量子情報処理に必須のスクイーズド光発生デバイスの実現も期待されます。

本研究成果は、2023年6月19日に国際科学誌「Applied Physics Express」（オンライン）に掲載されました。

タイトル：“229 nm far-ultraviolet second harmonic generation in a vertical polarity inverted AlN bilayer channel waveguide”
著者名：H. Honda, S. Umeda, K. Shojiki, H. Miyake, S. Ichikawa, J. Tatebayashi, Y. Fujiwara, K. Serita, H. Murakami, M. Tonouchi, M. Uemukai, T. Tanikawa and R. Katayama
ＤＯＩ：https://doi.org/10.35848/1882-0786/acda79

なお、本研究は、ＪＳＰＳ科学研究費 JP19H02631, JP22H01970の助成を受けたものです。またデバイス作製に関して、大阪大学エマージングサイエンスデザインR³センターの協力を得て行われました。

上向井 正裕 助教 研究者総覧
https://rd.iai.osaka-u.ac.jp/ja/3a5093a9084159aa.html