ガラスは一見すると無秩序に結びついた原子の集合体ですが、X線や中性子線を用いて観察すると、わずかに周期的な構造「第一尖鋭回折ピーク（FSDP）」が観測されます。また、ガラスのテラヘルツ（THz）帯の振動として観測される「ボゾンピーク（BP）」は、低熱伝導性や機械的性質、THz光の吸収特性に影響を与えます。しかしながら、FSDPとBPとの関係は未解明でした。

本研究では、材料の弾性のばらつきを考慮する不均一弾性体理論により、BPの発生がFSDPと密接に関係することを見いだしました。また、理論が予測する最小の弾性不均一性とFSDPのスケールがほぼ一致し、FSDPがガラスのTHz帯振動特性を決定する重要な要因であることが示唆されました。

本研究成果は、ボゾンピークを制御した新たなガラス材料の開発につながると期待されます。

ガラスは液体のように不規則な構造を持ちますが、規則性が完全に失われているわけではなく、わずかに擬周期的な構造が潜んでいます。このような「見えない秩序（擬周期的構造）」は、X線や中性子線を用いた実験において「第一尖鋭回折ピーク（First Sharp Diffraction Peak, FSDP）」として観測されます（図１）。これは、ガラス内部の原子配置にサブナノメートル程度の中距離スケールの周期構造が存在することを示唆しています。

一方、ガラスの特性の一つに、テラヘルツ（THz、周波数1THz=10¹²Hz前後）帯域で観測される特徴的な原子の集団振動現象である「ボゾンピーク（Boson Peak, BP）」があります。BPは、ガラスの低熱伝導性や微視的な塑性変形だけでなく、テラヘルツ光の透過特性にも影響を与えます。例えば、携帯電話やラジオなどの電波が窓ガラスを透過できるのは、その周波数がBPの周波数以下の領域だからです。一方、ポスト5G（6G・7G）では、高速通信のためにTHz帯（0.1THz～10THz）の利用が検討されていますが、多くのガラス材料では1THz付近から吸収が急増するため、通信への影響が懸念されています。特に、窓ガラスは1THzを超えると吸収が非常に強くなることから、THz光の遮蔽材としても利用されることもあるほどです。このように、BPのメカニズムを理解し、その制御方法を探ることは、次世代の通信技術の実現に向けても重要な課題となっています。

しかしながら、BPの発生メカニズムには未解明な部分が多く、FSDPとの関係も明確ではありませんでした。そこで本研究では、ガラス内部のどのような構造がBPの振動を生み出しているのかを、特に周期的な構造であるFSDPに着目して調べました。

この解析には、ガラスの弾性のばらつきを考慮する「不均一弾性体理論（Heterogeneous Elasticity Theory）」と、これを数値的に扱うための「コヒーレントポテンシャル近似（Coherent Potential Approximation, CPA）」という手法を用いました。これにより、ガラス内部で振動がどのように伝わるのかをモデル化し、BPの振動特性を決定する要因を明らかにしました。

図1. （a）結晶の構造（上図）および構造因子（下図）。結晶では構造因子のピークが全てスパイク状となる。（b）ガラスの構造および構造因子。構造因子のうち最も低角側に現れている大きなピークがFSDP。構造因子とは、物質内部の原子の配置に関する情報を記述する指標であり、X線や中性子回折実験によって測定される。物質にX線や中性子を照射すると、一部が散乱され、干渉によって特定の波数（散乱角度）でピークを形成する。このピークのパターンを解析することで、原子の配列や秩序の程度を知ることができる。図中のデータは、小原ら、放射光（2022）より引用。

本研究では、代表的なガラスであるシリカガラス（二酸化ケイ素、SiO₂）とグリセロール（Glycerol、C₃H₈O₃）について、BPを定量的に解析しました。その結果、両ガラスに共通して、BPの発生には、「弾性不均一性の空間相関長」と「弾性率の変動の大きさ」という2つの因子が重要であることが分かりました。すなわち、ガラスの内部では、硬い領域と柔らかい領域が混在しています。この弾性のばらつきが、どの程度のスケールで変化しているか（空間相関長）が、BPの周波数を決める鍵であり、FSDPがナノメートルスケールの空間相関長と深く関係していることが分かりました（図２）。また、ガラス内部の硬さのばらつき（弾性不均一性の大きさ）が、BPの強度や周波数に影響を与えます。

この関係を詳しく調べるため、シリカガラスやグリセロールの他にも、さまざまなガラスを解析したところ、理論が予測する「最小の弾性不均一性のスケール」と、FSDPで観測される擬周期的な構造のスケールがほぼ一致することが分かりました。さらに、どのガラスでも、両者のスケールはほぼ同じ大きさであることが確認されました。

つまり、「理論が予測する弾性のばらつきの最小サイズ」と「実験で観測されるFSDPの周期サイズ」が密接に関係しており、FSDPが弾性不均一性の空間相関長の起源となっている可能性があることを示唆する結果となりました。

図2. （左）シリカガラスの構造因子。最も低波数側の大きなピークがFSDPである。この波数の逆数で示されるスケールが擬周期的な構造の間隔を示す。（右）シミュレーションで生成されたシリカガラス構造と理論が予測する「最小の弾性不均一性のスケール」（白い格子の間隔）。（中央上）シリカガラスのBPスペクトル（点線）と、FSDPで観測される擬周期的な構造のスケール（波数の逆数）と理論が示す最小の弾性不均一性のスケールがどちらも約3Åであり、ほぼ一致した（中央下）。SiO₂ガラスのBPデータは、Wischnewski et al, Phys. Rev. B（1998）より引用。

本研究により、ガラスにおけるBPの発生が、「見えない秩序」＝擬周期的な構造（FSDP） によって決まることが示唆されました。これは、BPの起源に関する長年の議論に対して、新たな視点を提供する重要な成果です。

今後は、より広範なガラス材料を対象に解析を行い、この関係がどの程度普遍的であるのかを確かめることが必要です。また、今回は、弾性不均一性の空間相関長がFSDPと対応していることを示しましたが、弾性率のばらつきの起源については十分に解明されていません。そのため、異なる種類のガラスや製造条件を変えた試料を用い、弾性不均一性の強さがどのように決まるのかを明らかにすることが課題となります。

本研究成果は、BPを制御することでガラスの光学特性を変えられる可能性も示唆しています。特に、THz帯の光を透過しやすいガラスの設計や、特定の周波数で光を遮断する新しい光学材料の開発などにつながる可能性があり、次世代の通信技術（6G・7G）の実現に寄与すると期待されます。

【論文情報】
【題　名】 Relationship between the boson peak and first sharp diffraction peak in glasses.
（ガラスにおけるボゾンピークと第一鋭回折ピークの関係）
【著者名】 D. Kyotani（筑波大学）, S. H. Oh（筑波大学）, S. Kitani（東京科学大学）, Y. Fujii（大阪大学）, H. Hijiya（AGC株式会社）, H. Mizuno（東京大学）, S. Kohara（NIMS）, A. Koreeda（立命館大学）, A. Masuno（京都大学）, H. Kawaji（東京科学大学）, S. Kojima（筑波大学）, Y. Yamamoto（筑波大学）, and T. Mori（筑波大学）
【掲載誌】 Scientific Reports
【掲載日】 2025年3月20日
【DOI】 10.1038/s41598-025-94454-8

本研究は、科研費（23H01139, 23K25836, 23H04495, 22K03543, 24K08045, 20H05878, 20H05881）、AGCリサーチコラボレーション、およびガラス基礎研究振興プログラムの支援を受けて実施されました。