大阪大学大学院基礎工学研究科　石原一教授らの研究チームは、金ナノ微粒子のコロイド溶液とガラスの界面を想定して、複数ビームを照射した場合のシミュレーションを行いました。その結果、照射によりランダムに運動するナノ微粒子が各ビーム集光点で２次元配列体を形成すること、さらに、これらが互いの散乱光を交換して自発的に向きを揃え、また融合して新たに大きな配列体を形成することを明らかにしました（図１）。

近年、金属微細構造による次世代通信・エネルギー技術が期待されています。これは、身近にある透明で平坦なガラス等の透明素材に、ミクロンサイズ、ナノサイズの構造を作製し、車やビルの窓、メガネ等を高度機能材料にして利用しようとするものです。しかし、この微細構造を加工する技術は、完全なトップダウン方式ではコストがかかり、ボトムアップ方式だけでは十分な制御性を得ることが容易でありません。

本研究により、従来の方法とは全く異なる、光の圧力（光圧）でナノ粒子、微細構造を構築できる可能性が示唆されました。この機構は、従来法を融合した、簡便、高効率な大面積構造作製のための新規技術に結びつく可能性があります。

本研究成果は、９月５日（木）、米国化学会の学術速報誌「ナノレターズ(Nano Letters)」のオンライン速報版で公開されました。

図1. (a) 二本のレーザービームでガラス界面に押しつけられた水溶液中の金ナノ微粒子が散乱光の干渉で２次元配列を作る様子。さらに配列間の散乱光による相互作用で向きを揃える。(b) 向きを揃えた配列体を近接させると融合して新たな配列体を形成する。

近年、金属微細構造が注目・研究されています。金属微細構造は、プラズモン共鳴によりナノ光回路や、従来の材料では実現できない様々な光学特性を持つメタ表面を実現しうるとして期待されています。

金属微細構造によるナノ光回路やメタ表面は、従来の材料では不可能なナノ領域での光制御や小型・高効率レンズなどを可能にします。そのため、ガラス等の透明基板上に所望の機能を持つ金属微細構造を大面積に作製する技術は重要な研究対象となっています。

しかし、電子線描画装置などを用いたトップダウン方式は高コストであり、また何らかの自己組織化現象を利用するボトムアップ方式では高い制御性を得ることが容易ではありません。

今回、研究グループは金ナノ微粒子を分散させた溶液とガラスが接している系を想定して、集光レーザーを照射したナノ微粒子の２次元面内の運動をシミュレーションしました。その結果、円偏光レーザーを照射した際に、それぞれの集光点に光圧により形成された配列構造が、散乱光を介して遠隔相互作用し、配列の方向を揃えて安定することが分かりました（図２参照）。さらに集光点を接近させると、配列同士が融合して自発的に新しい配列へと再構成することを確認しました（図３参照）。

今回シミュレーションで発見された現象の特徴は、光の当たっているレーザーの集光面積を超えて遠方にある配列体同士が相互作用し、互いの回転運動などを止めて安定化する遠隔作用です。また同時に、レーザー集光点を近づけた際に互いに向きを揃え、融合が促進されることも興味深い現象です。

今回発見された現象は、例えば、一本のレーザー光の光圧で出来た構造をレーザー掃引により順次融合させてガラス基板に固定化していくなどの手法によって、機能的マイクロ・ナノ構造を簡便に作製する技術に結びつく可能性があります。

図2. 上図は二本の集光レーザーで補足されたナノ微粒子配列が互いに散乱光を交換して遠隔相互作用することを表す模式図。下図(a)-(d): それぞれの集光レーザーで補足されブラウン運動で揺らいでいる粒子が六角形に配列し、ある一定の向きに揃って安定化していく様子（シミュレーション結果）。各図は光電場強度の空間マップを表し、最も強い強度を表す濃い赤の値を１としている。(d)では配列間の電場強度が明瞭に山谷構造になる。この間、1.0ミリ秒。

図3. (a)-(d): 集光レーザーで捕らえられた六角配列構造を近接させていくと、互いに融合して規則配列が再構成されていく様子。（図２と同様のシミュレーション結果。色は電場強度を表す。）この間、1.2ミリ秒。

透明基板上に所望の機能を持つ微細構造を大面積で作製する技術は、次世代情報技術、省エネルギー技術の実現に欠かせないと考えられています。今回の発見は、これまで微細構造作製技術においてはほとんど検討されたことのない光による力（光圧）により、制御性のあるトップダウン手法（レーザー掃引など）と、コストに優れたボトムアップ（粒子集団の融合、再構成など）手法を組み合わせた全く新しい技術の可能性を示した点が特徴です。この現象をさらに繰り返す多段階操作等の研究が進めば、ガラス等の透明基板上の微細構造作製の新技術によって、各種デバイスの更なる高機能化や低コスト化、メガネや車の窓などの透明素材を高機能化して用いる社会の実現を加速すると期待されます。

本研究成果は、２０２４年９月５日（木）に米国化学会の学術速報誌「ナノレターズ(Nano Letters)」にオンライン掲載されました。

タイトル：“Generalized Optical Binding for Multiple Assemblies of Nanoparticles under Multiple Laser Beams”
著者名：Y. Tao, T. Yokoyama and H. Ishihara
DOI: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03335

なお、本研究は、文部科学省科学研究費新学術研究領域研究「光圧によるナノ物質操作と秩序の創生」（領域代表　大阪府立大学/大阪大学　石原一）、及び日本学術振興会科研費基盤研究S「環境と発光のデザインによる新原理光マニピュレーションシステムの開発」（研究代表　大阪大学　石原一）の支援の下に行われました。

大阪大学／大学院基礎工学研究科／物質創成専攻／未来物質領域（石原研）ウェブサイト
http://www.ishi-lab.mp.es.osaka-u.ac.jp