電子架橋遷移の概要

通常、原子核の励起エネルギーは数千～数百万eV程度ですが、トリウム229（原子番号90、質量数229）の原子核には、励起エネルギーがわずか8.4eVのアイソマーが存在します。このアイソマーは、不安定な原子核状態（励起状態）であるため、より安定な状態（基底状態）に放射壊変します。8.4eVの励起エネルギーは、トリウム原子の最も外側の軌道にある電子（価電子）の結合エネルギー程度の大きさです。ほとんどの原子核では、核の半減期が電子の数や状態に応じて変化することはありませんが、トリウム229アイソマーの場合は、トリウム原子が持つ電子の数に応じて核壊変過程や半減期が変化します。例えば、トリウムが中性原子状態の場合、アイソマーは内部転換によって壊変し、その半減期は10万分の1秒程度です。一方、トリウムが3価イオンの状態の場合、アイソマーはγ線放出によって壊変し、その半減期は1,400秒程度であることが知られています。

理論的な研究によると、トリウムの電子状態によっては、内部転換やγ線放出とは異なる核壊変過程である電子架橋遷移が起こり、半減期も大きく変化し得ると予想されてきました。電子架橋遷移では、原子核の励起エネルギーが電子の遷移に使われるとともに、光子が放出されます。電子架橋遷移が起こる有力な候補が、1価イオン状態のトリウム229アイソマーです。これまで、1価イオン状態のアイソマーを生成することが難しく、半減期の測定に成功した例はありませんでした。本研究では、トリウム229の1価イオンをイオントラップ中で大量に生成する手法を新たに開発し、アイソマーの半減期の測定を試みました。

共同研究グループは、1価イオン状態のトリウム229アイソマーを生成するための装置を開発しました（図1）。トリウム229アイソマーの生成には、ウラン233（²³³U）の線源を利用しました。ウラン233がアルファ壊変（ヘリウム4（⁴He）の原子核の放出）すると、2％の割合でアイソマーのトリウム229（²²⁹Th）イオンが生成されます。トリウム229イオンの集団を、ヘリウム（He）ガスとの衝突によって減速し、RF（ラジオ波）カーペットと呼ばれるイオン収集装置でイオンビームとして取り出し、イオントラップまで輸送しました。イオントラップには、アルゴン（Ar）ガスと微量の一酸化窒素（NO）ガスを導入しました。トリウム229イオンは最初2価イオン（²²⁹Th²⁺）の状態ですが、NOガスとの電荷交換反応によって1価イオン（²²⁹Th⁺）に変換されます。

図1. 本研究で開発したトリウム229（²²⁹Th）の1価イオン生成装置
ウラン233（²³³U）線源から引き出された²²⁹Thの2価イオン（²²⁹Th²⁺、2％がアイソマー）をイオントラップに捕捉し、一酸化窒素（NO）ガスとの電荷交換反応を起こすことで1価イオン（²²⁹Th⁺）を生成した。

イオントラップ中で1価のトリウム229イオンが生成されたことを確認するため、イオントラップの後段に設置された質量測定器と電子・イオン検出器を用いて、イオンの質量電荷比を測定しました。イオンをNOガスの存在下で0.1秒トラップした場合、トラップなしの場合に比べて、1価のトリウム229イオンの量が13倍に増加しており、電荷交換反応による1価イオンの大量生成が確認されました（図2）。

図2. イオントラップから引き出されたイオンの質量電荷比の分布
イオンを0.1秒トラップしてから引き出した場合（赤）、イオンをトラップせずに連続的に引き出した場合（青）に比べてトリウム229の1価イオン（²²⁹Th⁺）の量が大幅に増大した。ウラン233線源からのアルファ線によって線源自身もイオン化され、ウラン233の1価イオン（²³³U⁺）もトラップから引き出された。

トリウム229のアイソマーを検出するため、1価イオン状態のトリウム229を電子・イオン検出器へ輸送しました（図1）。1価イオンのトリウム229アイソマーは、検出器表面で中性原子に変わり、内部転換過程によって壊変します。その際に放出される内部転換電子の検出を試みました。その結果、内部転換による壊変に対応した10万分の1秒程度の半減期を持つ信号が検出されました（図3）。一方、比較用に、天然に存在する長半減期のトリウム232（²³²Th）の1価イオンで実験したところ、そのような信号は見られませんでした。従って、トリウム229アイソマーの信号を正しく検出できたことが分かりました。

図3. トリウム229アイソマーの内部転換電子の検出
トリウム229アイソマーが検出器に到着してからの電子信号の経時変化を測定したところ、内部転換による壊変に対応した10万分の1秒程度の半減期を持つ信号が観測された（赤線）。比較用に、トリウム232（²³²Th）を検出器に引き出したところ、半減期の長い減衰信号は観測されなかった（青線）。

上記の結果から、イオントラップ中のトリウム229アイソマーの個数を、電子・イオン検出器によって数えられることが分かりました。そこで、イオンのトラップ時間を変えながら、アイソマーおよび基底状態のトリウム229の個数の変化をそれぞれ測定しました。基底状態のトリウム229については、イオンの個数がトラップ時間とともに増加し、ピークを迎えた後に減少する挙動を示しました（図4の青線）。これは、トリウムの1価イオンがトラップ中で電荷交換反応により生成され、分子との化学反応によって減少したことを示しています。

一方、アイソマーも基底状態と化学的性質が同じであるため、トラップ中での化学反応による個数変化は同じになるはずです。しかし、曲線の形が基底状態とは大きく変化していました（図4の赤線）。この個数変化はアイソマーの原子核壊変によるものだと考えられ、1価イオン状態のトリウム229アイソマーの半減期を0.46±0.08秒と決定することができました。得られた半減期は、内部転換の半減期（10万分の1秒程度）やγ線放出の半減期（1,400秒程度）とは大きく異なっており、新しい壊変過程の存在が示唆されました。また、電子架橋遷移の半減期の理論計算値とも矛盾がなく、1価イオン状態のトリウム229アイソマーは電子架橋遷移で壊変することが示唆されました。

図4. イオントラップに捕捉された1価イオン状態のトリウム229の個数の経時変化
トラップ時間0秒のときの1価イオンの数を1に規格化している。アイソマー（赤）と基底状態（青）の個数の変化の仕方が大きく異なっていることが観測された。両者の差異を解析することで、1価イオン状態のトリウム229アイソマーの半減期を決定した。

本研究の結果は、電子架橋遷移の直接的観測に向けた大きな一歩となります。今後は、1価イオン状態のトリウム229アイソマーから放出される光子を測定することで、電子架橋遷移の直接的観測を目指します。さらに、放出された光子の波長を分析することで、電子架橋遷移の壊変機構の解明に取り組みます。

一方、基底状態のトリウム229原子核にレーザーを照射してアイソマーへ励起することで、既存の原子時計を超える精度を持つ「原子核時計」が実現できると期待されています。電子架橋遷移への理解を深めることで、レーザーで生成されたトリウム229アイソマーを素早く基底状態へ戻す手法の開発など、原子核時計の実現に向けた貢献も期待されます。