熱揺らぎにより磁化がランダムにスイッチングする様子の概念図

東京大学物性研究所の栗原貴之助教は、ドイツKonstanz（コンスタンツ）大学、大阪大学レーザー科学研究所の中嶋誠准教授らと共同で「フェムト秒ノイズ相関分光法」という新規分光手法を開発しました。従来のポンププローブ法では原理的に困難だった、熱平衡下の定常状態における乱雑運動を測定できる手法で、同手法により、これまで観察した例がなかった、ピコ秒（１兆分の１秒）時間スケールにおける磁化の揺らぎダイナミクスの観測に世界で初めて成功しました。この測定手法を広範な物質に適用することで、乱雑性を利用した情報処理デバイス開発などへの発展が期待されます。

本成果は、英国国際科学誌「Nature Communications」オンライン版に2023年11月29日（現地時間）に掲載されました。

固体中では、熱によって電子や磁化が常に揺らぎ、乱雑な運動を行っています。室温付近ではこうした揺らぎの速さはピコ秒からフェムト秒スケールに達し、相転移などの様々な現象において重要な役割を果たすことが知られています。超高速時間スケールにおけるダイナミクス測定には従来、ポンププローブと呼ばれる手法（光パルスを照射した際の変化量を差分検出する）が用いられてきました。しかしポンプローブでは原理的に測定対象を励起する必要があるため、熱平衡下の定常状態における熱揺らぎのような乱雑運動を測るのは原理的に困難です。そのため、これまで固体における電子、格子や磁化などの揺らぎダイナミクスを超高速時間スケールで実験的に観察した例はありませんでした。

研究グループは、こうした平衡状態の乱雑運動を測定するため「フェムト秒ノイズ相関分光法」という新規手法を考案しました。これは二つのフェムト秒レーザーパルスが試料と相互作用するときに生じる偏光回転のノイズを抽出し、精密に統計処理することで、磁化の揺らぎダイナミクスを自己相関として検出するというものです（図１）。研究グループは、考案した手法を用いて磁性体オルソフェライトSm_0.7Er_0.3FeO₃が室温付近において示すスピン再配列転移という磁気相転移中の磁化ダイナミクスを測定しました。オルソフェライトはサブテラヘルツという高周波数領域に磁気共鳴を持ち、超高速レーザー光によるスピン制御の研究が進んでいる物質です。

図1. フェムト秒ノイズ相関分光法の概念図
2つのフェムト秒パルス光が磁化揺らぎと相互作用して生じる偏光ノイズの自己相関を取ることで、熱平衡下の乱雑な運動が可視化できる。

開発した手法を用いて磁化揺らぎの自己相関を測定したところ、相転移温度313K付近で磁化揺らぎが劇的に増大し、自己相関が振動的な波形から指数関数的な減少に移り変わる様子が分かりました（図２）。古典スピン系の大規模計算との比較から、これはピコ秒程度の時間スケールで磁化の傾きが二値的なスイッチングを繰り返す「ランダムテレグラフノイズ(RTN)」と呼ばれる運動に対応していることがわかりました。

図2. Sm_0.7Er_0.3FeO₃のスピン再配列相転移付近で測定された磁化揺らぎダイナミクスの自己相関波形
313 K付近で揺らぎの大きさと寿命の劇的な増大が見られる。
(M. Weiss et al., Nature Communications 当該論文より改変)

RTNはこれまで半導体量子ドット中の電荷や強磁性体ベースのスピントロニクスデバイスなど様々な物理系で観測されてきましたが、ピコ秒に至る超高速領域で測定されたのは世界初の成果です。今回開発した測定手法により乱雑な運動を超高速時間スケールで検出できるようになったことで、相転移や熱伝導など、固体中の統計的な性質を直接的に理解することができるようになります。将来的には乱雑性を利用した情報処理デバイス開発などへの発展が考えられます。