大阪大学大学院基礎工学研究科の藤井竣平氏(当時 大学院博士前期課程）、宇佐見喬政特任研究員、浜屋宏平教授、同大学大学院工学研究科の白土優准教授、東京工業大学物質理工学院の合田義弘准教授らの共同研究グループは、スピントロニクスデバイスにおける新たな電圧情報書き込み技術のために、高性能なスピントロニクス界面マルチフェロイク構造を開発し、世界最高レベルの性能指標(磁気電気結合係数)を達成するとともに、電界印加による不揮発メモリ状態の繰り返しスイッチングを実証しました。

次世代の半導体不揮発メモリとして注目されているSTT-MRAMなどのスピントロニクスメモリデバイスは、情報書き込み時に電流を印加しているため、書き込み時のエネルギー消費電力が大きいことが課題となっています。そこで、低消費電力書き込み方式として、様々な電界印加方式の技術開発が進められています。中でも最近、図１(a)に示すような強磁性体(磁石)と圧電体の２層から構成される界面マルチフェロイク構造を利用した電界印加方式が注目されています。これは、圧電歪みを強磁性体に伝播させることで、強磁性体の磁化方向を制御する手法です。

次世代のスピントロニクスデバイスにおける低消費電力情報書き込み技術への応用を目指すには、より小さな電圧で磁化方向を制御することができる界面マルチフェロイク材料の開発が重要であり、世界中で材料開発が行われています。界面マルチフェロイク材料の性能指標は、磁気電気結合係数と呼ばれています。この値が大きいほど、小さな電界で大きな磁化の変化が発現することを意味しており、実用化のためには10^-5 s/mを超えることが必要とされています。しかしながら、これまで強磁性体としてスピン偏極率の高い物質を用いた場合、磁気電気結合係数は10^-5 s/m未満に留まっており、この壁を超えることは非常に困難でした。

本研究では、強磁性体として高いスピン偏極率を有することで知られるCo系ホイスラー合金磁石の一種であるCo₂FeSiと、高い圧電性能を有する圧電体の一種であるPb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-PbTiO₃ (PMN-PT)を組み合わせた新しい界面マルチフェロイク構造を高品質に作製し、実用化の壁として存在していた10^-5 s/m台の磁気電気結合係数を世界で初めて実証しました[図１(b)]。さらに、電界印加による不揮発メモリ状態の繰り返しスイッチングを実証しました(図2)。近年IoT技術・AI技術がますます進展する中、半導体素子の消費電力が爆発的に増加することが予想されています。本成果は、不揮発メモリ素子として期待されるMRAMを含む全てのスピントロニクス素子における低消費電力な磁化方向制御技術として期待されるため、「新たな電圧情報書き込み技術」の可能性を提示するものです。

本研究成果の関連情報は、英国科学誌Nature系の専門誌「NPG Asia Materials」（オンライン: 5月20日）に掲載されました。

図1. （a）界面マルチフェロイク構造と電界印加による磁化方向制御の模式図。 （b） 界面マルチフェロイク構造における性能指標(磁気電気結合係数)の現状。

図2. 電界印加による磁化方向(状態)の制御の様子。電界Eの符号を反転させると磁化方向が変化する。また、ゼロ電界(E = 0)状態では、高磁化状態と低磁化状態の2つの状態を保持することができる。

磁石の磁化の向き（N極 とS極）を情報の「１」と「０」に対応させる磁気メモリでは、情報を不揮発に記録することができるため、ハードディスクドライブ(HDD)などの大容量ストレージは世界中のデータセンターなどで用いられています。この磁石の不揮発メモリ機能を電子デバイスに応用した「スピントロニクスデバイス」の代表例であるMRAMは、国内外の研究機関をはじめ、世界中の半導体メーカーが盛んに研究開発を進めています。ここで、MRAMの記憶素子として用いられている磁気トンネル接合素子では、情報書き込み時に磁石の磁化方向をスイッチするために、素子に大電流を印加することが求められています。その結果、電流印加による情報書き込み方式はジュール発熱によるエネルギー損失を伴い、消費電力が大きいことが課題となっています。そこで近年、低消費電力書き込み方式として、様々な電界印加方式の技術開発が進められていますが、最近、図１(a)に示すような強磁性体(磁石)と圧電体の２層から構成される界面マルチフェロイク構造を利用した方式が注目を集めています。これは、圧電歪みを強磁性体に伝播させることで、強磁性体の磁化方向を制御する手法です。

この界面マルチフェロイク構造は、材料の組み合わせが豊富であり、室温を含む幅広い温度での動作が可能となるため、他の手法に比べてデバイス応用上の多くの利点を有しています。これまで、界面マルチフェロイク構造の研究分野では、効率的な磁化制御に向けて、その性能指標である磁気電気結合係数を10^-5 s/m台まで向上させるために、スピントロニクスデバイスに適用できない「磁歪材料」を用いた研究が多くなされてきました。しかし、応用上重要である「スピントロニクスデバイス用の磁石」を用いた高性能実証には至っていませんでした。

本共同研究グループでは、スピントロニクスデバイス用の磁石として重要な指標である「高スピン偏極率」を有することが知られるCo系ホイスラー合金磁石の一種のCo₂FeSiに着目し、高い圧電性能を有する圧電体PMN-PTと組み合わせて高品質な界面マルチフェロイク構造を作製しました。その結果、図１（b）のように、界面マルチフェロイク構造における性能指標(磁気電気結合係数)は、スピントロニクス用磁石を用いた原理実証において世界最高値である1.8 × 10^-5 s/mに到達することが明らかになりました。これは、これまでの最高値の２倍以上の値です。さらに、電界印加による不揮発メモリ状態の繰り返しスイッチングも実証することができました(図2)。

磁石を用いた不揮発メモリ素子として期待されるSTT-MRAMを含む全てのスピントロニクスデバイスでは、磁化方向を制御することが情報の書き込みに相当します。現行の電流印加方式では、約0.1 pJ/bitの書き込み電力を必要としますが、電界印加方式ではそれよりも3桁低い、約0.1 fJ/bitという超低消費電力で書き込むことができると期待されています。今回開発された技術は、スピントロニクスデバイスの「新たな電圧情報書き込み技術」の可能性を提示するものであり、界面マルチフェロイク材料を用いた新しいタイプのMRAMや不揮発ロジックデバイスへの可能性を期待させるものです。今後は、次世代の高集積・低消費電力半導体デバイスとの融合などを視野に研究を進めていく予定です。

本研究成果に関する情報は、英国科学誌Nature系の専門誌「NPG Asia Materials」（オンライン:5月20日）に掲載されました。

タイトル：Giant converse magnetoelectric effect in a multiferroic heterostructure with polycrystalline Co2FeSi
著者名：Shumpei Fujii, Takamasa Usami, Yu Shiratsuchi, Adam M. Kerrigan, Amran Mahfudh Yatmeidhy, Shinya Yamada, Takeshi Kanashima, Ryoichi Nakatani, Vlado K. Lazarov, Tamio Oguchi, Yoshihiro Gohda, and Kohei Hamaya
DOI : 10.1038/s41427-022-00389-1
雑誌 : NPG Asia Materials 14, 43 (2022).

本研究は、以下の事業の支援を受けて行われました。

・科学技術振興機構 (JST) 戦略的創造研究推進事業 チーム型研究CREST [グラント番号 JPMJCR18J1]
研究領域
「実験と理論・計算・データ科学を融合した材料開発の革新」
（研究総括：細野秀雄　東京工業大学 栄誉教授／元素戦略研究センター長）
研究課題「界面マルチフェロイク材料の創製」
（研究代表者：谷山智康 名古屋大学大学院理学研究科 教授）