図1. 三塩化ルテニウム（α-RuCl₃）において発見された量子干渉模様。走査型トンネル顕微鏡像。

物質の状態は温度によって変化します。我々の身近にある水も、温度を下げるにつれて水から氷へと変化します。この状態変化は、水分子が無秩序に動き回る液体から、規則的に配列する固体への変化です。磁石においても同じようなことが起こります。磁石の中には「スピン」と呼ばれる微小な磁石のようなものがたくさんあります。温度が高いときには、このスピンの向きはバラバラですが、温度を下げるとスピンは同じ向きに配列します。これによって磁石全体としての性質が現れます。

量子スピン液体は、1973年にフィリップ・アンダーソンによって提案された量子状態です。絶対零度においてもスピンが規則的に配列せず液体のように動く状態です。その後、半世紀にわたる研究により、量子スピン液体は単なる無秩序状態ではなく、多数の量子もつれが存在する、本質的に新しい量子状態であることが理論的に明らかになっています。これまでの研究で、量子スピン液体にはいくつかの種類があることが明らかになっています。その一つが、キタエフ量子スピン液体です。キタエフ量子スピン液体においては、マヨラナ粒子や非可換エニオンと呼ばれる新粒子の存在も示唆されています。こうした性質を上手に制御すればノイズに強い量子コンピューターを作ることができると提案されていることもあり、キタエフ量子スピン液体は世界中で活発に研究されています。

理論的には興味深い性質が明らかになっている量子スピン液体ですが、秩序を持たないという特徴があるため、実験で量子スピン液体を検出することは大きな挑戦です。これまで用いられてきた実験手法では、試料全体を測定するため、測定結果の解釈はしばしば不純物の影響を受けてきました。そのため、局所的に電子状態を解明することが求められてきました。

研究グループでは、キタエフ量子スピン液体の候補物質α-RuCl₃の単層膜を、走査型トンネル顕微鏡を用いて測定しました。走査型トンネル顕微鏡は、原子分解能で電子状態を可視化できる非常に強力な測定手法です。しかし、電気を流さない絶縁体であるα-RuCl₃をそのままでは測ることができません。そこで研究グループは、パルスレーザー堆積法を用いて極限まで薄いα-RuCl₃の膜の作製を試み、単層膜（膜厚約0.6ナノメートル）の作製に世界で初めて成功しました。パルスレーザー堆積法には、単層膜を作製する方法として現在主流の剥離法とは異なり、歪みがなく、物質本来の性質を調べることができる試料が得られる優れた利点があります。

得られた試料を測定した結果、欠陥の周囲に同心円状の振動（周期約1.4ナノメートル）が存在することを発見しました（図1）。欠陥の周囲には物質の性質を反映する特徴的な模様が現れることがあります。逆に、その模様を詳しく観察することで、物質の性質を知ることもできます。よく知られた例には、金属におけるフリーデル振動があります。しかし、今回の測定試料であるα-RuCl₃は絶縁体であるため、観測された振動はフリーデル振動とは異なる現象です。さらに、詳しい測定と解析の結果、今回観測された振動模様は、他に知られている振動現象とも異なる新しい現象であることがわかりました。

振動模様自体は何か動き回ることができる粒子の存在を暗示します。そこで研究グループはキタエフ量子スピン液体において存在するマヨラナ粒子が動き回っていると仮定して理論計算を行いました。その結果、実験で観測された模様を再現することに成功しました。この結果は、フリーデル振動が金属の証であるように、観測された振動現象がキタエフ量子スピン液体を示す兆候である可能性を意味します。これは、試料全体を平均することがない、局所応答の直接観察を用いた量子スピン液体の新しい研究アプローチの方向性を示しています。

本研究成果で得られた単層膜とその原子分解能直接観察は、2次元キタエフ量子スピン液体を実現し、その性質を解明するための基盤となります。キタエフ量子スピン液体を用いた量子コンピューターの実現には、2次元キタエフ量子スピン液体を作り出し、そこに生じる非可換エニオンの位置を自在に制御することが必要とされています。本研究成果は、そうした方向への将来的な発展の礎となります。